FER 型沸石中受约束的 Al 位点

沸石是一种具有明确通道或空腔的微孔结晶材料,在过去的几十年中已广泛应用于石化行业。均匀的孔结构赋予其独特的形状选择性催化性能。如何实现沸石通道中特定T位的Al选位是沸石领域的热门话题。特别是,FER和MOR型沸石已被证明是 DME 羰基化反应中的有效催化剂。的MOR型沸石显示高活性,但寿命短。

相比之下,FER型沸石显示出良好的催化稳定性但活性相对较低。如何提高FER的羰基化活性型沸石虽然控制 Al 位点在特定 T 位点,但已越来越受到关注。尽管在该反应中已经对FER沸石进行了大量工作,但对催化性能的改进仍然有限。此外,精确识别和控制FER型沸石不同T位上更多的Al原子也是一个很大的挑战。

FER 型沸石中受约束的 Al 位点

近日,中国科学院大连化学物理研究所朱祥学教授、郭鹏和李修杰教授利用Rietveld精修法对照粉末X射线衍射(PXRD)数据揭示了FER型沸石中受约束的Al晶位。在这项工作中,他们特意在氢氧化物和氟化物介质中分别使用环状(环己胺、哌啶、吡咯烷和吡啶)和线性(乙二胺)有机结构导向剂合成了一系列FER型沸石。Rietveld 精修结合模拟退火算法被应用于在原子水平上研究制备的和吸附吡啶的FER型沸石样品中的Al 位点。

有趣的是,FER 的Al 原子无论使用何种结构导向剂和合成介质,β-型沸石都被限制在 T1 和/或 T3 位点。不幸的是,与 T1/T3 位点相关的布朗斯台德酸位点是 DME 羰基化反应中的非活性中心。因此,与MOR型沸石相比,FER型沸石表现出较低的羰基化活性。这很好地解释了为什么通过不同的合成方法限制了对FER型沸石的催化性能的改进。他们前所未有的发现和表 征方法可能为沸石相关研究领域的构效关系研究提供启示。

FER 型沸石中受约束的 Al 位点

《催化学报》 由中国科学院大连化学物理研究所和中国化学会共同主办,目前由爱思唯尔集团出版。这本月刊以英文及时发表原创和经过严格审查的手稿,涵盖催化的所有领域。该期刊发表具有高度科学价值的评论、帐户、通讯、文章、亮点、观点和观点,有助于理解和定义催化基本问题和实际应用中的新概念。 《催化学报》 目前SCI影响因子为8.271,位列应用化学前六名。主编是教授。李灿和张涛。

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页面更新:2024-03-15

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