▲第一作者： 董庆顺，陈敏，刘宇航

通讯作者： 史彦涛，Nitin P. Padture

通讯单位： 大连理工大学，Brown University

DOI：10.1016/j.joule.2021.04.014

研究亮点

● 断裂力学为提高柔性钙钛矿太阳能电池的力学稳定性提供了理论依据

● 3-CBAI选择性地与PbI反应，在3D钙钛矿薄膜晶界处原位生长低维（LD）钙钛矿

● LD/3D钙钛矿薄膜增强了柔性钙钛矿太阳能电池的力学稳定性

● LD/3D钙钛矿基柔性钙钛矿电池获得了21.0%的最高光电转换效率

背景介绍

钙钛矿太阳能电池（PSC）因其光电转换效率高、成本低、可溶液法制备等特点展现出巨大的市场应用前景，正在对全球可再生能源格局发生潜在影响。柔性钙钛矿太阳能电池（f-PSC）是其相对于传统硅基光伏的优势方向。但柔性器件在制造和使用过程中，会受到外部机械应力（弯曲、拉伸、扭曲）作用而发生功能层及界面的断裂或剥离。关于f-PSC的力学稳定性问题，目前仍缺乏材料力学的基本理解及以此为基础的解决方案。

研究思路

本工作使用断裂力学的基本原理来设计并实现一种高性能f-PSC的新方法。

在弯曲状态下，当拉伸应力()加上薄膜本身的残余应力，产生的应力强度因子（）大于断裂临界强度因子（）时，薄膜就会产生裂纹。初始裂纹会进一步形成严重的界面剥离等问题而降低器件效率和运行稳定性。

3D钙钛矿薄膜晶界处为初始裂纹发起点，我们在3D钙钛矿薄膜顶部晶界处原位生长低维（LD）钙钛矿覆盖层有效增强晶界，从而增加薄膜，提高器件力学稳定性。此外，LD钙钛矿层增强了缺陷钝化以及钙钛矿/空穴传输层界面处的光载流子特性，同步提高了器件光电转换效率及长期工作稳定性。

图文解析

▲图1. （A）LD/3D结构原位生长示意图；（B）传统3D钙钛矿薄膜扫描电镜图；（C）传统3D钙钛矿薄膜不同探测深度同步辐射图；（D）新型LD/3D钙钛矿薄膜扫描电镜图；（E）新型LD/3D钙钛矿薄膜不同探测深度同步辐射图。

要点：

● LD/3D结构钙钛矿的制备：首先制备10 mol% PbI 过量的3D钙钛矿薄膜，在3D钙钛矿薄膜上制备3-氯苄基碘化铵 (3-CBAI)选择性的与PbI反应，而到LD/3D钙钛矿薄膜。

● LD/3D结构钙钛矿的确定：扫描电子显微镜、XRD和同步辐射图共同表明，LD钙钛矿原位生长于3D钙钛矿表面晶界处，从而起到增强晶界力学特性的作用。

▲图2. LD/3D与传统3D结构柔性钙钛矿太阳能电池性能对比：（A）最优器件光电性能曲线及光电性能参数；（B）最大功率点输出功率；（C）光电性能统计分布；（D）连续光照工作稳定性；（E）弯曲稳定性。

要点：

● 光伏特性提升：LD/3D基f-PSC的最优器件获得了21%光电转换效率（20.6% 的稳定PCE输出），明显优于3D基器件的18.4%（18.1%的稳定输出），且重复性更高。

● 光照稳定性：在连续光照，N（~45°C）中的 MPP 跟踪下，具有 LD钙钛矿覆盖层的f-PSC在800小时后仅降级到初始效率的90%（T90 >800 h），而3D f-PSC在 475 小时已经降低到不足80%。

● 弯曲稳定性：在空气中，20,000次拉伸弯曲循环，R = 5 mm，具有LD钙钛矿覆盖层的f-PSC保留了81%的初始效率（T80>20000次拉伸弯曲循环），而3D f-PSC仅保留了54%的初始效率。

总结与展望

本文通过在3D钙钛矿薄膜晶界上原位生长LD覆盖层，实现了f-PSC在效率（21%）、工作稳定性（T90 >800 h）、力学可靠性（T80>20000次拉伸弯曲循环）等方面的同步提升，为克服f-PSC未来商业化道路上的最后障碍提供了有力支持。

作者介绍

史彦涛

大连理工大学化工学院化学系/精细化工国家重点实验室，教授，博士生导师，教育部青年长江学者。研究方向为新型薄膜太阳能电池和光/电催化材料。2013年以来，以第一或通讯作者在Joule，Nat. Commun.，Adv. Mater.，Energy Environ. Sci.，Adv. Energy Mater., Nano Energy等权威学术期刊发表SCI论文70余篇。发表文章他引用3000余次，个人H因子34。

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文章链接：

https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.04.014

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