导读

近日，华东师范大学李丽教授、黄河科技学院杨保成教授和香港中文大学王建方教授等人利用MXene/Au室温下光催化N2固氮制氨气的研究取得新的进展。研究成果“Plasmon-enabled N2 photofixation on partially reduced Ti3C2 MXene”发表在《Chemical Science》上。

研究背景

氮的固定对于自然界生物维持生命具有至关重要的作用。当前，利用太阳光驱动的人工固氮过程，为实现N2在温和条件下转化为NH3提供了一种新的极具应用前景的途径，受到广泛的青睐和研究。探索设计高效的光催化剂是实现光驱动固氮的关键和核心。

MXene作为一种新型的二维过渡金属碳/氮/碳氮化合物材料，因其具有高的电导率、可调的带隙、丰富的表面末端基团等独特的优势，在储能、传感、催化、电磁屏蔽、气体分离等领域都收到广泛的关注，是当前二维材料领域的研究热点之一。尽管目前已经有一些综述及研究报道了基于MXene材料在光催化领域的相关研究，但基本都集中在MXene作为光催化的助催化剂，用于提高和改善传统的半导体光催化剂的性能。然而，实验上对于MXene材料作为光催化反应过程的活性中心，及其MXene作为主催化剂应用于光催化应用中的研究仍处在初步探索阶段。

创新研究

鉴于此，华东师范大学李丽教授、黄河科技学院杨保成教授和香港中文大学王建方教授等人，报道了利用温和的H2热还原技术，构筑表面富含低价态Ti(4-x)+缺陷位点的层状Ti3C2 MXene材料，进一步利用溶剂驱动法构筑了三明治夹心结构的Ti3C2/Au材料作为光催化剂，在光驱动温和条件下实现N2转化为NH3。Ti3C2结构中的低价态Ti(4-x)+缺陷位点，能够捕获N2分子并将其活化，层间嵌入的plasmonic Au纳米球能提供光生热电子，并注入到Ti3C2，将被活化的N2分子转化为NH3。

本文要点

要点1.合成方法。通过H2热还原处理技术，制备了表面富含低价态Ti(4-x)+缺陷的层状Ti3C2 MXene材料，发现经过200°，H2热还原处理，Ti3C2层状结构不会出现坍塌，且层间间距被稍微增加。然后借助溶剂驱动法，将不同直径尺寸的Au纳米球驱使嵌入Ti3C2层间，构筑三明治夹心结构。此外通过调控Au纳米球的表面电荷，在静电作用和溶剂驱动力的协同作用下，可以实现对Au纳米球层间和层边缘附着的调控。

要点2. 独特的三明治夹心结构优势。Au纳米球嵌入层间，不仅改善了Au与Ti3C2的接触面积，提升了光生载流子与反应溶液相互作用的概率；而且限制了Ti3C2的自堆垛效应，有利于Ti3C2层间活性位点的暴露，进而提高活性位点和载流子的有效利用。

要点3. 光驱动N2固定。构筑了Ti3C2表面丰富的光催化固氮的活性位点，首次实现Ti3C2 MXene作为光催化主体材料的应用。Plasmonic Au纳米球光激发产生的热电子不断的注入Ti3C2结构中，将Ti(4-x)+位点活化的N2分子还原为NH3。同时光激发产生的空穴保留在Au纳米球表面，实现了空穴和电子的有效空间分离，从而提高了光生载流子的利用率。本文为设计MXene基光催化剂材料，拓宽MXene在光催化领域的应用提供了新的有效路径。

文章信息

Binbin Chang, Yanzhen Guo, Donghai Wu, Li Li*, BaochengYang*, Jianfang Wang*. Plasmon-enabled N2 photofixation on partiallyreduced Ti3C2 MXene. Chemical Science, 2021, DOI:10.1039/D1SC02772G

文章链接

https://doi.org/10.1039/D1SC02772G

本文转自：

https://mp.weixin.qq.com/s/UT6otJ0HVrsvb6EAwRmTqA

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