湖南大学刘洪波：三维亲锂骨架耦合富氟化界面用于稳定金属锂电池

近几十年来，为了满足电动汽车、智能电网和便携式电池不断增长的需求，高密度可充电电池的探索受到了广泛的关注。锂金属，由于其极高的比容量(3860 mAh g−1)和极低的电化学电位(−3.040V vs SHE)，被认为是一种具有竞争力的负极材料，升级下一代高密度锂电池。实际上，锂金属负极是开发创新的锂电池系统的迫切需要，如锂硫电池、锂空气电池和全固态锂电池。

不幸的是，由于锂枝晶的生长和固体电解质层（SEI）有限的稳定性，两个关键问题——安全隐患和循环寿命短，严重阻碍了其实际应用。

湖南大学刘洪波教授课题组对锂金属负极进行了系统研究。2020年，课题组报道了一种碳微腔改性的商用碳布（J. Mater. Chem. A 2020, 8,13480−13489），其表面富含亲锂的氮位点，是一种极具竞争力的金属锂负极宿主材料。

对于单纯的碳布，其疏锂的表面造成了较大的成核过电势，这加速了锂枝晶的生长过程。当其表面修饰了氮掺杂碳微腔之后，这些微腔可以作为锂沉积的缓冲区，进而有效抑制不可控的锂枝晶生长。

碳布（CF）与修饰氮掺杂碳微腔的碳布（NCS@CF）

然而，考虑到稳定的电极/电解质界面，这个问题并没有完全得到解决。发生在宿主材料界面的SEI层反复的破坏与重建，是一个亟待解决的问题。

最近，湖南大学刘洪波教授课题组报道了富氟氮掺杂空心碳球修饰碳布（FNCS@CF）作为金属锂负极的多功能骨架。

富氟氮掺杂空心碳球修饰碳布的合成方法

该骨架的内在优势是：结合了均匀分布的亲锂位点与高稳定的SEI。

富氟氮掺杂空心碳球修饰碳布

要点

1.在FNCS@CF的表面有大量的吡啶氮与吡咯氮，这些可以明显提高了对锂离子的亲和力，从而很好地调节锂的成核/生长。

2.通过在锂化过程中将具有电化学活性的C−F键转化为氟化锂，富氟化锂的SEI在FNCS@CF表面原位生成。这种机械性能稳定的SEI可以很容易地限制锂沉积/剥离过程中剧烈的体积变化。

组装后的基于FNCS@CF的锂金属负极具有优异的电化学性能，其平均库仑效率超过99.6%，对称电池能够稳定循环1300小时，具有10 mV的低过电位。

库伦效率测试

对称电池长循环测试