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受美国陆军研究署资助,加州大学伯克利分校的研究人员利用阿秒瞬态吸收光谱跟踪了溴化碘分子绝热光解动力学过程。
通常认为分子动力学过程非绝热相互作用是各种光学化学反应的关键。但是,探测器达不到飞秒级时间分辨率,且具有简并性,无法实时观测非绝热动力学。研究人员采用可见光飞秒激光脉冲照射溴化碘分子,激发最外层电子;短暂延迟后,用阿秒X射线/极紫外脉冲照射溴化碘,滤波后用光栅和探测器探测原子核、共价键等的吸收谱。吸收谱覆盖碘最外层电子跃迁4d→5p,溴最外层电子跃迁3d→4p以及2p3/2→2d5/2、2p1/2→2d3/2、2p3/2→2d3/2电子跃迁。通过设定探测光和激发光之间的延迟,可重复获得吸收谱,观察电子跃迁吸收峰并跟踪原子激发过程。实验结果表明,内层电子吸收有极高的分辨率,可显示电子轨道的精细结构,且能清楚观察非绝热区中的近退化电子态,利用量子化学计算模拟价态转变的步骤。
这项研究为跟踪超快化学动力学过程提供了有力工具,有助于深入研究各种分子的动力学过程,为新材料设计提供了一种新思路。
(蓝海星)
页面更新:2024-03-01
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