海草启发水凝胶集成的纳米六边形独立式二维纳米组件的软光催化片

【摘要】

天然叶子实际上是二维 (2D) 柔性光催化系统。特别是，海草可以有效地收集低强度的阳光，以在水溶液中连续驱动光化学反应。为了模拟这个过程，莫纳什大学陈文龙教授团队提出了一种基于多功能纳米六边形（mNHs）的独立纳米组件的新型二维水凝胶集成光催化片。

mNHs 构建块由等离子金纳米六边形 (NHs) 制成，角部装饰有 Pd 纳米粒子，整个暴露表面装饰有 CdS 纳米粒子。mNHs可以自组装成独立的 2D 纳米组件，并与水凝胶薄膜集成，可以在可见光照射下催化化学反应。水凝胶是半透明的、多孔的、柔软的，可以在水性环境中进行连续的光化学转化。

使用亚甲蓝 (MB) 作为模型系统，团队展示了一种类似海草的软光降解设计，该设计提供高效率、无需催化剂再生的连续操作，以及在低强度阳光照射下的全向光收集能力，无视它们的刚性基底支持的随机聚集体和基于溶液的离散对应物。相关论文以题为Seagrass-inspired design of soft photocatalytic sheets based on hydrogel-integrated free-standing 2D nanoassemblies of multifunctional nanohexagons发表在《Materials Horizons》上。

【主图导读】

示意图 1 用于光降解的软水凝胶集成 Au-Pd-CdS 纳米组件的受控合成和自组装示意图。

图 1 Au-Pd-CdS 混合纳米六边形和纳米组件的结构表征。（a 和 c）（a）Au-Pd NH 和（c）Au-Pd-CdS mNH 离散纳米颗粒的 TEM 图像。（b 和 d）（b）Au-Pd NH 和（d）Au-Pd-CdS mNH 离散纳米颗粒的一个尖端的高分辨率 TEM 图像。(e) Au-Pd-CdS mNHs 的 Au、Pd、Cd 和 S 的相应元素图。（f 和 g）（f）Au-Pd NH 和（g）Au-Pd-CdS mNH 组件的 SEM 图像。(h) Au NH、Au-Pd NH、Au-CdS NH 和Au-Pd-CdS mNH 组件的XRD 图。

图 2 Au-Pd-CdS mNH 组件的光学性质和光催化性能。(a) 支撑在 ITO 玻璃上的二维纳米组件的消光光谱。(b) 在 MB 的光降解中，由面积为 0.2 cm2 的 Si 晶片上的不同纳米组件光催化的 ln(I/I0) 与反应时间的关系图。(c) 在标准化的 Au 量下，各种纳米组件的相应光降解率。每个样品的金量通过电感耦合等离子体发射光谱 (ICP) 测量。（d）具有不同空间排列的Au-Pd-CdS mNHs的光降解率：分散在溶液中的纳米颗粒，Si晶片上的随机堆积膜和Si晶片上的2D纳米组件。(e) 支撑在不同基板上的 Au-Pd-CdS mNH 组件的光降解率。

图 3 Au-Pd-CdS mNH 组件的光电流输出。（a 和 b）（a）在 FTO 玻璃上有序包装 2D Au-Pd-CdS mNH 组件和（b）通过将 Au-Pd-CdS mNH 纳米颗粒悬浮液滴注到 FTO 玻璃中的随机包装膜的方案和 SEM 图像。（c 和 d）（c）2D 纳米组件和（d）FTO 玻璃上的随机堆积膜的计时电流 I-t 曲线（在 0.4 V 的施加电位下）。

图 4 软质人工海草的光催化性能。(a) 在开始阶段（黑线）和光照 150 分钟后（红线），MB 溶液与软人造海草的 UV-Vis 吸收光谱。插图是它们对应的软人造海草照片。在光照下，水凝胶保持透明，表明水凝胶基质中不存在 MB。(b) 作为光强度函数的软人造海草上 MB 光降解的速率。左插图是阳光照射下海中海草的示意图。(c) 在从不同方向照射的光下，使用软人造海草（橙色柱）和纳米组件（灰色柱）反应 150 分钟后 MB 的全向光降解产率：正面（x 方向），背面（-x方向）、侧面（y 方向）和顶部（z 方向）。左插图是在从四个不同方向照射的光下，硬质硅晶片（右）上的软人造海草（左）和 Au-Pd-CdS mNH 组件的示意图。

【总结】

团队展示了一种基于多功能纳米六边形的二维水凝胶集成纳米组件的新型软人造海草状光催化剂。这些多功能积木是通过受控合成合成的，Pd 装饰在 Au NHs 的角上，CdS 生长在它们的暴露表面。Au-Pd-CdS mNHs 的有序二维纳米组件比其相应的无序随机聚集体和溶液态离散对应物表现出更高的光催化性能。此外，团队展示了用于模拟海草的水凝胶集成 2D mNHs 纳米组件的属性，包括高效、可回收、灵活性、无需催化剂再生的连续操作、全方位照明和低强度阳光光催化。团队相信基于二维等离子体纳米组装的策略开辟了一条设计人造海草以模仿大自然可持续光合作用的新途径。

参考文献：

doi.org/10.1039/D1MH00753J

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