用于高能大功率固态锂金属电池的多电子化学赝电容超快充电阴极

作者信息

第一作者: Xing Feifei

通讯作者: 吴忠帅

通讯单位: 中科院大连化物所

摘 要

锂金属电池（LMB）被认为是下一代储能设备的主要方向之一。然而，由于缺乏高容量赝电容阴极材料和固体电解质，LMB的实际应用肯定受到低功率密度和安全问题的限制。在此，合理合成具有富集V4+缺陷的2D VOPO4纳米片(VOPO4@G-Air)报道了作为高容量赝电容阴极实现超快多电子反应。通过V4+缺陷工程，更大的极化和不均匀的多电子反应得到了极大的改善，从而产生了非常快的动力学。得益于超薄2D结构和可控制的V4+缺陷浓度，在0.1C时可获得313 mA h g−1的高放电容量，在50C时提供116 mA h g−1的大容量。

最后，利用合成的VOPO4@G-Air和基于乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯的固态电解质（ETPTA-LiClO4-SSE），组装的固态LMB（Li||ETPTA-LiClO4-SEN|VOPO4）在114.5 W kg−1时显示出85.4 Wh kg−1的高能量密度，在45.86 Wh kg−1。此外，软包电池展现出非凡的安全性和出色的灵活性。这项工作为固态LMB的具有多电子反应的超快和高容量赝电容阴极的构建提供了新的见解。

研究要点

• 报道了一种多电子、高赝电容的二维VOPO4纳米片(VOPO4@G-Air)具有超快充电动力学的阴极和基于乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯（ETPTA-LiClO4-SSE）的固态电解质，具有高室温离子电导率（0.99 mS cm−1，18°C），用于高能和高功率固态LMB。
• 通过V4+缺陷工程VOPO4@G-Air在多电子反应中显著减少，并且实现了V的更均匀的平均价态转变。此外，无定形纳米片结构为多电子反应提供了更多开放的活性位点，极大地加速了多步Li+嵌入过程，改善了多电子反应的动力学。因此，2DVOPO4@G-Air阴极在0.1C时表现出313 mA h g−1的高容量，在50C时则表现出116mA h g−1的未有过的倍率性能。
• 使用VOPO4@G-Air作为阴极，ETPTA-LiClO4-SSE作为电解质，超薄锂箔作为阳极，实现了在114.5 W kg−1下具有85.4 Wh kg−1的高能量密度和在45.86 Wh kg−2下具有2.3 kW kg−1高功率密度的固态LMB（Li||ETPTA-LiClO4-SE||VOPO4）。此外，Li||ETPTA-LiClO4-SSE||VOPO4的软包电池具有优异的柔韧性和安全性。

图文速览

图1. 二维VOPO4@G-Air和VOPO4@G-O2的制备和特征。

图2. VOPO4@G-O2和VOPO4@G-Air在半电池中的电化学性能和动力学比较。

图3. 中充放电过程的非原位表征和机理理解VOPO4@G-Air和VOPO4@G-O2.

图4. Li||ETPTA-LiClO4-SSE||VOPO4-LMBs的电化学性能。

图5. Li||ETPTA-LiClO4-SSE||VOPO4软包电池的破坏条件测试和电化学性能。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202204015