使用低密度无机固态电解质实现高容量全固态锂硫电池

作者信息

第一作者: Wang Daiwei

通讯作者: 王东海

通讯单位: 宾夕法尼亚州立大学

摘 要

使用无机固态电解质的锂硫全固态电池被认为是有前途的电化学储能技术。然而，开发具有高硫含量、充分硫利用率和高质量负载的正极是具有挑战性的。为了解决这些问题，我们建议使用液相合成的低密度（1.491 g cm−3），初级粒径较小（约500 nm），体积离子电导率为6.0 mS cm−1，25 °C，用于制造锂硫全固态电池。在带有Li-in负极和60 wt% S正极，在平均堆积压力约为55MPa的情况下，全固态电池提供了约1144.6的高放电容量 167.5 mA g-1和60 °C。我们进一步证明，低密度固体电解质的使用增加了阴极中的电解质体积比，减少了不活泼的大块硫，并提高了硫基正极的含量均匀性，从而为电池性能的提高提供了足够的离子传导途径。

研究要点

• 展示了一种使用低密度、高离子导电的小颗粒SE的策略，以便在高硫含量的阴极中实现高效的离子传输，从而获得具有高比容量的Li-S ASSB。
• 作为概念验证，通过液相法合成了文石玻璃陶瓷SE，Li3PS4-2LiBH4（LPB），其测量密度低（1.491 g cm-3），离子电导率高（25℃时为6.0 mS cm-1），主颗粒尺寸小（约500 nm）。因此，使用LPB SE可以实现高性能的Li-S ASSB，在167.5 mA g-1的条件下，使用硫含量约为60 wt%的正极，最大放电容量为1144.6 mAh g-1。同时，Li-S ASSB也实现了稳定的循环，其初始放电容量高（在837.5 mA g-1时为1004.6 mAh g-1），并且在超过800个循环中保持77.5%的容量，褪色率低（每循环~0.028%）。
• 通过光谱、显微镜和电化学研究，我们发现硫磺阴极中过高的硫磺体积比和微薄的SE体积比会损害阴极内容的均匀性，引发不活跃的笨重硫磺颗粒的产生，阻碍离子传输并使硫磺利用率低。

图文速览

图1：Li3PS4-2LiBH4固态电解质的物理化学特性。

图2：LPB的形貌、结构和组成特征。

图3：Li-In|LPB|S-C-SE全固态电池的电池测试。

图4：S基正电极的物理化学和电化学特性。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-023-37564-z