深圳大学：热活化环氧功能化碳材料作为高效还原NOx的电催化剂

基础信息

论文连接：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2021.06.042

通讯作者：杨波

第一作者：HafizMuhammad Adeel Sharif

第一单位：深圳大学化学与环境工程学院

成果简介

氮硫氧化物（NOx，SO2）气体的大量排放造成了严重的环境和健康问题。催化还原NOx和SO2转化为安全的气体被认为是最好的方法之一。然而常见的贵金属催化剂（如钯和铂）以及过渡金属催化剂（如铁、铜和钴等）在使用中存在成本高、稳定性差以及生成副产物等问题，限制了实际应用。

本文，深圳大学杨波课题组在《Carbon》期刊发表了“Thermally ActivatedEpoxy-functionalized Carbon as an Electrocatalyst for Efficient NOxReduction”的论文。研究利用天然木材为原料，经过碳化和活化处理，制备了一种廉价、无粘结剂的薄碳电极（TCE），该电极对NOx的还原表现出良好的催化活性。热活化导致TCE表面环氧基团增加，同时比表面积和石墨化程度也得到提高。

TCE独特的分级多孔3D互联网络结构，能够极大地提高NOx在电极表面的传递效率，为NOx电还原提供了丰富的反应活性位点，加速反应进程。由于这些特性，TCE在环境条件下对NOx催化还原效率达到83.3%，同时在控制pH和存在亚硫酸盐条件下增强了催化反应，在168小时长时间使用下性能仅有3.5%的下降。值得一提的是，该电极的制备方法简单、原料来源广泛且成本低，具有良好的应用潜力。

图文导读

图1. （a-g）TCE的SEM图像，（a）顶视图，（b-c）高度有序的3D互联结构和大量的通道的放大图像，（d）具有垂直通道的侧视图，（e）中孔或圆孔在通道壁面，（f）纳米孔结构，（g）EDS图。

图2. 未活化与活化TCE电极的（a）N2吸附-脱附等温线，（b）XRD图谱，（c）XPS图谱。

图3. （a）未活化和活化TCE电化学还原NO的LSV曲线，

(b)活化TCE电极在Ar饱和与NO饱和条件下的LSV曲线。

图4. 未活化和活化TCE电极（a）在 pH=7（PBS），T=80℃，P=1 atm 下NOx去除率，(b) 温度对NOx还原的影响，(c) NOx还原产物的选择性，(d) 电化学活性面积。

图5. 亚硫酸盐溶液与电化学体系耦合对活化TCE的影响，50 mM PBS缓冲液(pH=7)和0.2 M Na2SO3 溶液，T = 80，P = 1 atm。

图6. 活化TCE电极对NO/NOx还原机理示意图。

图7. （a）活化TCE电极稳定性测试，（b-d）使用168 h后活化TCE电极的SEM图像。

小结

本工作通过简单的碳化以及CO2热活化工艺，制备了一种天然提取的无金属电极，并将该电极应用于NOx电还原去除。其独特的3D结构与热活化得到丰富的环氧基团增强了NOx的去除效率。考虑到该电极低成本环保、制备简单以及高稳定性等优点，具有极大的实际应用潜力。

链接：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2021.06.042