揭示电子的动态行为，能够深入理解材料特性，为未来技术铺平道路

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«——【·前言·】——»

在超高强度范围内使用超快激光器产生亚皮秒脉冲持续时间的高能电子，是一个活跃的研究领域。

通过使用高功率飞秒激光器在气体、团簇和固体系统中，产生极短脉冲持续时间的相干软X射线，实现了在X射线频率范围内的超快电子动力学研究，阿秒脉冲的生成和控制已得到广泛研究，以实现约50阿秒的时间分辨率。

这能够观察原子或亚原子系统中的电子动力学行为，揭示了原子电子动力学、纳米等离子体场演化，和阿秒级隧道延迟等现象。

近年来，超快电子显微镜和超快低能电子衍射显微镜的发明，可以实时观测载流子运动，以及材料结构的超快动力学过程。

这些技术的发展为研究材料中的超快相变、电子行为和结构演变提供了新的手段。

«——【·结构附近的动态运动·】——»

通过引入金属纳米结构，研究人员揭示了光生电子在强场激光作用下的有趣动态运动，强场下的电子，通过强烈的隧穿过程，可以表现出独特的运动，被称为颤振运动。颤振振幅是电子在纳米尺度上往返运动的特征长度，与势能波动直接相关。

纳米结构附近的电场增强是高度局域化的，其尺度与纳米结构的尺寸相关，随着纳米结构的缩小，电场增强区域显著减小，而颤振振幅进一步增大。

在这种情况下，电子很容易在振荡周期的半个周期内逃离电场增强区域。不再表现出颤振运动，而是表现出更直接的运动，称为子循环运动，子循环状态的电子表示其动能超过势能。

因为它们没有经历减速过程，另一个优势是纳米结构形态相关的电场曲率，可以调整电子的运动方向。

为了深入研究受限于增强电场附近的电子动力学，研究人员耗费了大量的努力，探索了控制参数对电子动力学的影响。

特别引起关注的是，电子动力学如何随载波包络相位的变化而变化，当照射有不同CEP的少周期脉冲时，电子在激光场半个周期内的净加速度不同，因此电子最大动能的变化，为强场隧穿产生超短亚周期电子的有力证据。

研究人员使用半经典计算、电子波包量子力学计算和第一性原理计算等方法，成功地分析了金属纳米结构附近的亚周期发射及其运动，半经典方法在强场体系中得到广泛应用，用于计算发射率和电子动力学。

电子动力学可以通过模拟牛顿运动方程，将电子波包视为具有足够高势能的经典粒子来实现。

为了更精确地模拟动态运动，研究人员引入了与时间相关的三维薛定谔方程，该方法在多光子和强场区域都可以使用，并且可以通过半经典模型与量子力学方法的结果相一致。

«——【·探针中的光电子发射·】——»

通过使用金属纳米探针结合低强度光源，可以在桌面实验中实现超短光电子发射，研究人员观察到金属纳米尖端附近独特的动态行为，提供了新颖的功能和可控性。

最新的纳米尖端形态修饰进展显著改善了光电发射，因为绝热纳米聚焦体现了有效的近场增强。

使用光栅耦合技术，对中心波长为1600 nm、峰值电场为0.5 V·nm-1的脉冲激光，进行绝热纳米聚焦，电子发射量增加了50倍，相比传统方法，传统方法是直接照射尖端顶点，通过纳米聚焦产生的电场，约为6 V·nm-1，相比之下，会高一个数量级。

利用这种纳米探针电子源，已成功展示了纳米天线系统中电荷分离的实时成像，时间分辨率约为25 fs，为超快纳米结构显微镜提供了新的应用，还引入了围绕尖端的抑制器和提取器，以去除尖端顶点区域外发射的意外光电子。

这对于生产下一代点状超短电子源，用于开发超快电子显微镜非常有用。

研究人员对尖端顶点处的场分布进行了详细研究，以实现高效光电子产生的最佳设计，电子产生机制及其动态运动，会受到近场分布的显著影响。

尖端半径和张角与场增强直接相关，最近的研究证实了这种依赖性，包括金、银、铝和钨的复杂介电函数，尖端半径被发现是场增强的关键因素，研究了场增强作为金属尖端张角的函数。

结果显示，在半径为5 nm时，钨的场增强因子约为12，在约40°和14°的张角下测得，金的场增强因子约为35，局部表面等离激元激发是由于观察到的最佳场增强条件。

除了使用新型功能化尖端外，还提出了同时照射两种彩色激光，以实现单个纳米尖端的相干发射控制。

使用波长集中在1560 nm和780 nm的强飞秒激光器，实现了在整个发射通道上均匀调制的电子光发射，对比度高达94%，高对比度归因于4光子吸收，和2光子吸收之间的量子路径干涉，并伴有780 nm的1光子吸收。

双色激光照射引入了电子背散射的猝灭，以及最大动能的变化，通过应用太赫兹波，实现了在相对较低的峰值电场下，高强度太赫兹场照射下的强场电子发射，终端动能达到约120 eV，太赫兹波产生了高度加速的单色电子发射，为超快电子显微镜的使用带来了便利。

«——【·金属结构中的电子发射·】——»

纳米等离子体结构是潜在的候选者，可以替代锐蚀刻金属纳米尖端，用于强场光电发射，通过使用中红外激光照射，和低于1 GW·cm-2的相对较低脉冲强度，已经证明了平面金表面的多光子发射和强场光电发射。

不过，关于功率相关光电流测量的局部斜率突然下降，已经确认了低于多光子级别的光电流，在3.5 GW·cm-2的强度下测得的最大动能高达47 eV，与经典有质动力截止定律相吻合，并探测到的等离子体-等离子体耦合引起的场增强，已经显示出超灵敏的近场探测和表面计量的潜力。

当中红外飞秒脉冲照射金纳米棒时，金纳米棒还可以作为强场电子发射器，脉冲持续时间为50 fs，中心波长为3.5 fs，清晰的共振行为证实了光电子产额在共振激发条件下，具有36倍的场增强因子。

最近报道了等离子体纳米星中的电子光发射过程，在纳米星的锐边上，利用连续波源的亚 MW·cm-2强度，实现了场增强系数高达32的光电子产生，在近红外范围内报道了，利用纳米天线中的局域等离子共振增强的强场发射。

通过使用紧密聚焦飞秒激光在真空中照射金纳米棒，和纳米三角形阵列，发现在入射脉冲能量的函数中，发射极电流意味着从多光子状态向强场状态的转变，观察到在较高脉冲能量条件下，光电发射的CEP灵敏度消失，这是由于相邻半周期的贡献增加。

蝴蝶结结构有望在纳米等离子体结构中，提供优异的场增强因子，达到约50，利用金属纳米天线间隙中的场增强效应。

成功地产生了波长低至47 nm的极紫外光，关于EUV产生是由高次谐波，还是等离子体辐射引起的仍存在争议。

在没有气体射流注入的领结天线中，观察到的超快场发射结果显示明显的平台，证实了强场隧道发射的存在，清楚地显示了光电子的子周期加速，在纳米等离子体结构中，已经报道了在8 nm间隙的领结结构中，对电子隧道进行相位控制的实验。

利用6 fs脉冲宽度，CEP稳定的短脉冲激光器，观察到光电流的显著切换，证实了约2 fs半周期内的单个电子转移，这些金属纳米结构在高强度激光照射过程中，会受到物理损伤。

在领结天线中观察到熔化现象，纳米等离子体结构作为强场光电发射的替代方法，具有很大的潜力。

«——【·强制流场下的电子发射·】——»

之前的超快场发射实验大多在没有直流电场的情况下进行，而阳极电极上的光电子，是通过测量离阴极金属尖端较远处来进行的，在最近的一些研究中，光电子发射是通过一个小间隙发生的，这会受到间隙上的直流偏置电压的强静电场的显著影响。

在这种情况下，尽管直流场显著缩小了真空能级，但飞秒光触发光场发射时，会通过额外的电子弯曲或热电子生成。

最近的一项实验研究对延迟电子的动力学进行了探索，这些延迟电子是存在大直流电场的情况下，通过颤动电子的重新散射产生的。

将使用半径约为100 nm的钝钨尖端，并施加高达约3300 V的高压，他们观察到了直流场和强激光场的综合贡献，随着入射激光场强度的增加，观察到能谱的平台加宽和峰值的位移，这与通道展宽和多光子阶数下移的预测一致。

最近进行了关于直流电场和光场，对电子发射综合贡献的理论研究，通过求解与时间相关的薛定谔方程，提供了存在直流电场时在金属表面上，照射激光场的精确解，能量为ε + nℏω的电子平面波的叠加。

其中ε是费米能量，ℏ是约化普朗克常数，n是多光子阶数，研究演示了存在直流场和激光场的不同组合下的通道分辨发射率时，通过观察到各种多光子级的光电发射，存在大直流场的情况下获得了实验结果。

最近还开发了一个更简化的半经典极限电子运动模型，考虑了直流场的贡献，在这个模型中，光电子的产生和运动，在二维金属边缘结构的假设下进行模拟，该结构是石墨烯边缘发射器的理论对应物。

通过根据时间相关的方程，存在直流电场的条件下计算发射产率时，总电子产率可以在半经典极限中得出，结果发现，净光电流与传统的Fowler-Nordheim依赖关系并不完全一致，它不仅与入射电场强度有关，而且还受到非线性阶次的影响。

这是因为电场的增加导致直流偏置的相对强度降低，从而在高电场情况下主导光电发射，这与在石墨烯纳米间隙器件中实验结果的一致性。

«——【·碳纳米管中的直场致发射·】——»

强电场和锐利金属纳米结构附近的相关场梯度，提供了光电子发射的可能性，基于强场隧道效应的低光强度，为了控制电子运动并实现大的有质动力潜力，需要高强度的激光场和更长波长的光。

以前的研究主要集中在基于金属纳米探针，或类似金属纳米结构的光电子发射，这些结构在高强度状态下容易发生热损伤，并且它们的功能通常是固定的，只能通过改变激光器的特性，以及金属结构的几何形状来控制电子运动。

低维碳材料，特别是碳纳米管，由于其高导电性、大损伤阈值、化学稳定性和高长径比，被认为是直流电子场发射器的潜在候选者，它们的合成、光电特性和应用，已经得到了广泛研究和开发。

单壁碳纳米管和多壁碳纳米管，已被证明可以用作单点发射器、垂直排列束和图案化薄膜发射器，垂直排列的MWNT特别适用于实际应用。

如图案化薄膜和等离子体增强化学气相沉积合成的MWNT，采用三极管结构和集成栅电极，可以实现高开关速率和低压场致发射。

而对于垂直排列的SWNT和MWNT阵列，以及其他配置的CNT阵列，已经进行了多项研究。

大多数研究报告了发射电流范围1 mA/cm2至1 A/cm2，通过使用电泳方法将单个SWNT和MWNT附着在金属尖端上，已经开发出单层SWNT和MWNT发射器。

单个MWNT发射器实现了高于100 μA的发射电流，电流密度约为107 A/cm2，通过利用在硅衬底上生长的CNT制作平面场发射器，实现了与阳极和阴极位于同一表面的稳定结构。

在一些应用中，单个纳米管发射器容易损坏，并且无法提供足够高的场发射电流，因此平面CNT场发射器的应用更广泛。

«——【·结论·】——»

利用金属纳米探针进行超快激光照射，可以通过场增强和场定位实现高效的光电子发射，其尺度与纳米结构的尺寸密切相关，最近的研究集中在提高场电子发射效率、增加电子发射控制的自由度，以及实现更大动能的质动力加速度。

另一种方法是通过绝热纳米聚焦，和光栅耦合技术改变纳米尖端的形态，这可以使光电子数量提高50倍，通过同时照射两种彩色激光，还实现了高达94%的相干发射控制，这是因为量子路径干涉的影响。

在选择光源时，可以优先选择长波长的光源，以实现低凯尔迪什参数和较高的有质动力势，太赫兹波辐射在金属纳米结构上，诱导出具有加速效应的单色能量的光电子发射，领结天线和纳米棒等不同形式的金属结构，已被引入作为强场发射的有效平台。

领结结构的场增强因子可达到50，通过同时照射两种彩色激光，实现了高达94%的相干发射控制，这是因为量子路径干涉的影响，利用金属纳米结构进行强场光电子发射研究的进展，为超短电子源的发展提供了重要的贡献。