超短光脉冲的对称性破坏为相干声子开辟了新的量子途径

带有箭头的洋红色虚线表示硬飞秒X射线脉冲从Bi晶体的晶格平面衍射。由红线连接的红球：未激发的铋晶体的晶胞，其中包含两个Bi原子，其原点有一个原子。第二个原子在图（b）中显示为绿色球，在图（c）和（d）中显示为小球。由蓝线连接的蓝球：光激发晶体的晶胞，具有降低的对称性，包含四个Bi原子。（c） 橙色曲线：光激发脉冲的电场。弱和/或短波长脉冲只能在由浅红色球和箭头指示的所有晶胞中激发具有相同运动的相干声子。（d） 飞秒中红外脉冲的强激发降低了晶体对称性，并允许相邻晶胞中出现相反的原子运动（浅蓝色球和箭头）。来源：MBI/M. Runge

晶体中的原子形成一个规则的晶格，它们可以从它们的平衡位置移动一小段距离。这种声子激发由量子态表示。声子态的叠加定义了所谓的声子波包，它与晶体中原子的集体相干振荡有关。

相干声子可以通过用飞秒光脉冲激发晶体来产生，并且在空间和时间上的运动可以通过从激发的材料散射超短X射线脉冲来跟踪。散射X射线的模式可以直接洞察原子的瞬时位置和原子之间的距离。一系列这样的模式提供了原子运动的“电影”。

相干声子的物理性质由晶体的对称性决定，晶体代表相同晶胞的周期性排列。弱光学激发不会改变晶体的对称性。在这种情况下，在所有晶胞中具有相同原子运动的相干声子被激发。相比之下，强光激发可以打破晶体的对称性，使相邻晶胞中的原子振荡不同。

虽然这种机制具有访问其他声子的潜力，但到目前为止还没有被探索过。

在《物理评论B》杂志上，柏林Max-Born研究所的研究人员与杜伊斯堡-埃森大学的研究人员合作，展示了一种新颖的概念，用于激发和探测瞬时破坏对称性晶体中的相干声子。这个概念的关键在于通过适当的光学激发来降低晶体的对称性，正如原型晶体半金属铋（Bi）所示。

（a） 在光学泵浦/飞秒X射线衍射探针实验中观察到的频率为2.6 THz的相干声子振荡，用于以5μm波长为中心的中红外激发脉冲的不同泵浦通量。声子波包仅在强激励脉冲中观察到，即，对于低于1.9 mJ / cm2的泵浦能量，它们不存在。因此，通过强光泵浦降低晶胞的对称性对于获得声子运动是必要的。（b） 图（a）所示的瞬态傅里叶变换在2.9 mJ/cm2的通量下获得的声子振荡频谱。来源：MBI/M. Runge

Bi中电子的超快中红外激发改变了空间电荷分布，从而暂时降低了晶体对称性。在降低的对称性中，开辟了激发相干声子的新量子途径。对称性减少导致晶胞大小从具有两个Bi原子的红色框架到具有四个Bi原子的蓝色框架的两倍。除了单向原子运动外，具有四个Bi原子的晶胞还允许具有双向原子运动的相干声子波包。

通过飞秒X射线衍射直接探测瞬态晶体结构揭示了衍射强度的振荡，这种振荡在皮秒时间尺度上持续存在。振荡来自相干波包沿对称性降低晶体中的声子坐标的运动。

它们的频率为2.6 THz，与低激励水平下的声子振荡的频率不同。有趣的是，这种行为仅发生在光泵浦通量阈值以上，并反映了光激发过程的高度非线性，即所谓的非扰动特性。

总之，光学诱导对称性破坏允许在超短时间尺度上修改晶体的激发光谱。这些结果可能为瞬时控制材料特性铺平道路，从而在光声学和光开关中实现新功能。

更多信息：Azize Koç等人，铋中载流子和相干声子激发的量子途径，物理评论B（2023）。DOI： 10.1103/PhysRevB.107.L180303

期刊信息：物理评论B

提供方 马克斯玻恩非线性光学和短脉冲光谱研究所（MBI）