登上“顶级三大刊”之一！南开“硬核”教授取得新突破，引发国际关注！

近日，南开大学碳中和交叉科学中心、环境科学与工程学院周启星教授课题组报道了一种氮掺杂碳包裹二氧化钛（TiO2）负载的Fe单原子催化剂，该催化剂同时具有Fe团簇助催化位点和Fe单原子位点，其对可见光的捕获协同Fe团簇助催化位点可有效强化Fe单原子的本征催化效率，此研究为单原子光催化剂在环境与能源领域的应用提供了新的解析思路。相关成果发表在国际顶级三大刊之一Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America（PNAS）上。

南开大学碳中和交叉科学中心、环境科学与工程学院博士生莫凡为该论文第一作者，南开大学碳中和交叉科学中心主任周启星教授为唯一通讯作者。该研究得到了国家重点研发项目、国家自然科学基金-山东联合基金重点项目和天津科技支撑重点项目等资助。

2020年，中国在第75届联合国大会提出力争2030年前CO2排放达到峰值，努力争取2060年前实现碳中和目标。在实现“双碳”目标的过程中，具有战略意义的新技术的研发和发展受到了关注及重视。新型光催化技术作为一项环境友好的战略性新兴产业技术，在解决全球性能源短缺、二氧化碳减排和固定以及环境污染削减等重大问题方面具有广阔的应用前景，成为当前国际研究的前沿与热点之一。

与传统负载型光催化剂相比，单原子光催化剂表面的活性组分分布达到原子尺度，这就对单原子光催化剂效率和选择性的控制提出了更高的挑战，特别是针对其本征活性位点的鉴别以及催化机制认识还有不足。

团簇对单原子催化活性的调控作用

周启星教授团队研究发现，利用可见光以及单原子催化剂中易于形成的团簇，可以协同优化单原子催化位点的本征活性和选择性，以此为依据构建了有效利用太阳光的团簇-单原子位点共存催化剂，其具有易于合成的调控的优势，可以应用于多种能源和环境反应，解决能源和环境污染问题。

以过一硫酸盐（peroxymonosulfate，PMS）氧化反应为例，通过理论计算证实，原子团簇的存在调控了邻近单原子位点的电子配置，构建了缺电子中心，优化了d带中心位置，赋予了催化剂最佳的PMS吸附能和PMS产物脱附能；同时，团簇位点倾向于作为助催化剂发生作用。反应过程表征表明，PMS在催化剂表面发生氧化反应，还原缺电子Fe中心，而可见光有效加速此反应循环。

“我们用汽车方向盘、发动机和汽油来打比方，就能很好地诠释这个过程。在催化反应过程中，Fe团簇作为一种助催化剂，其本身并不直接参与反应，其与反应物过强的结合使其快速地被钝化，如同发动机，默默付出，为汽车的前进提供基础。Fe原子位点在邻近Fe团簇的影响下，与周围反应物的成键强度显著下降，从而实现了快速的吸附-脱附循环，如同方向盘，牢牢把控汽车行进方向。而可见光在此过程中发挥出了汽油的作用，其作为能源持续推动反应的进行。具体来说，可见光的存在诱导光生空穴的产生，从而加速了Fe与反应物的电子交换。”南开大学碳中和交叉科学中心、环境科学与工程学院博士生莫凡说。

研究还表明，由于优异的选择性和活性，此类催化剂和构筑策略不仅可以用于加速持久性有机污染物的降解和环境净化，还可用于更广泛的场景和领域：当以二氧化碳作为反应物，优化的结合强度可以调控二氧化碳还原反应的速率和方向，从而按需合成多种化学品，解决能源短缺问题；当以氧化剂为反应物，理想的电子交换数量可以实现特定自由基的形成，有效地去除特定污染物，助力环境问题的解决；当以有机物作为反应物，合理的结合强度可以有效实现特定有机分子的形成，解决化学工业合成中的选择性问题；当以水分子作为反应物，调控的作用强度可以实现快速的绿色能源——氢能的产生。

2023年1月，南开大学碳中和交叉科学中心揭牌成立

实现“双碳”目标是生态文明建设的需要、现代化建设的需要，在这一场广泛而深刻的经济社会系统性变革如火如荼之际，南开大学秉承“允公允能”“服务中国”的传统，组建碳中和交叉科学中心，致力推动碳中和学科群发展和高层次人才培养基地建设。

中心由环境科学与工程学院牵头，商学院、物理科学学院、泰达生物技术研究院、化学学院、计算机学院、统计与数据科学学院等多个学院参与共建，汇聚了学校在碳中和生物及碳汇强化基础研究、生态碳汇提升、碳汇增强以及碳中和政策与管理研究方面的专家资源优势。接下来，中心将持续提升碳中和基础研究水平，不断突破关键共性技术攻关，努力提高我国碳中和科技创新能力，为中国式现代化发展提供智力支持。

延伸阅读：

南开大学环境科学与工程学院成立于1998年，其前身环境科学系（1983年建系）是我国综合性大学中最早成立的环境科学系。目前，学院设有环境科学（国家级一流本科专业建设点）、环境工程（国家级一流本科专业建设点）、资源循环科学与工程、环境生态工程等4个本科招生专业。

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本文素材来自：南开大学新闻网、南开大学官微