创新进展 - 北科院分析测试研究所先进材料及原位表征实验室在绿色低碳领域取得新进展

近日，北京市科学技术研究院分析测试研究所先进材料及原位表征实验室刘向文博士团队与清华大学团队、奥克兰大学团队共同合作，在绿色低碳领域取得了新进展，通过设计、合成Pdδ−−Cu3N负离子价态原子对催化剂，实现了C2产物法拉第效率14倍的增长，为高效CO2还原催化剂的设计研究提供了新的思路。相关工作刘向文博士作为通讯作者发表在国际知名期刊Nano Letters （https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c05112）上。

Pdδ−−Cu3N催化剂用于CO2还原

目前，电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）已成为可再生能源储存的一种重要解决方案。在固碳领域中，带正电荷的Cu位点已被证实可显著促进CO2RR中产物生成，因此对于CO2RR研究主要集中在带正电荷Cu位点催化剂上。然而，带正电荷的Cu在强烈负偏差下难以存在。在本项研究工作中，刘向文博士团队及其合作者们设计了一种含有电荷分离的Pdδ−−Cuδ+原子对的Pdδ-−Cu3N催化剂，可以稳定Cuδ+位点。原位表征和密度泛函理论表明，带负电荷的Pdδ−位点与邻近的Cuδ+位点表现出优越的CO2结合能力，协同促进CO2还原生成多碳产物。结果显示该催化剂C2产物法拉第效率从5.6%提高到78.2%。这项开创性地工作为后续合成高效CO2RR催化剂提供了一种新的策略，该成果可推进“碳达峰”“碳中和”战略目标实现所需关键技术关键问题解决。此外，由刘向文博士究团队与清华大学合作，在构筑双原子位点催化剂的研究中也取得新的研究进展。分析测试所材料化学部实验员白云通过热重-红外-质谱联用（TG-FTIR-MS）原位表征技术验证了在热处理过程中，大环分子保留双原子结构，提出了双原子结构确定新方法，拓展了TG-FTIR-MS在催化剂领域的应用。相关工作以“通过大环状前驱体诱导的方法对双原子催化剂库的通用合成”（General Synthesis of a Diatomic Catalyst Library via a Macrocyclic Precursor-Mediated Approach），在线发表于2023年2月15日的国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society（https://doi.org/10.1021/jacs.2c13886）。

Pdδ−−Cu3N催化剂的合成图

锚定重点领域，聚焦科技创新。分析先进材料及原位表征实验室主要围绕新材料、环境保护、生物医药领域开展科技创新研究。目前，实验室主要开展了单原子/纳米催化剂的调控合成及其催化性能研究、金属有机框架材料（MOFs）及其衍生物的成核生长机制及其性能研究、新型碳材料的调控合成及其性能研究。主要围绕材料的设计、调控合成以及规模制备，以原位表征如原位电镜、原位红外和原位拉曼等分析手段，对材料的成核生长以及性能评价开展系统性基础研究和应用探索。

热重-红外-质谱联用（TG-FTIR-MS）原位表征分析

刘向文团队科研工作得到了国家自然科学基金、北京市自然科学基金、北科青年学者项目、北京市市级项目、改革与发展专项等资金支持。

（刘向文 文/图）

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