研究人员揭示了氧化物-沸石双功能催化剂在合成气转化中的路线

中国科学院大连化学物理研究所侯广进研究员和鲍新河研究员领导的研究团队揭示了氧化物-沸石（OXZEO）合成气转化中含氧化合物的途径固态核磁共振 (NMR) 的双功能催化剂。

这项研究于 6 月 23 日发表在Nature Catalysis上。

OXZEO催化是2016年由大连理工大学鲍新和教授和潘秀莲教授提出的。它为煤炭和其他碳资源的高效利用提供了一个平台。然而，OXZEO 催化的反应机制仍不清楚。

在这项研究中，研究人员选择了 ZnAlO x /H-ZSM-5 双功能催化剂上的合成气转化作为模型系统，以突出基于 OXZEO 的合成气直接转化的机理差异。ZnAlO x是用于合成气制甲醇工艺的典型金属氧化物，而 H-ZSM-5 是用于甲醇制烃 (MTH) 反应的典型沸石。

他们使用准原位固态核磁共振 (ssNMR)-气相色谱 (GC) 分析策略来揭示大量关键和/或瞬态中间体的动态演变，包括多碳羧酸盐、烷氧基、酸结合的甲基环戊烯酮和甲基环戊烯基碳阳离子，从非常早期的诱导期到高压流动反应条件下的稳态转化。

含氧化合物路线被证明对出口烯烃和芳烃有贡献，其中进料，即 CO 和 H 2，也是这些次级反应的有力参与者。除了ZnAlO x /H-ZSM-5催化剂，研究人员还发现关键中间体存在于多种OXZEO催化剂中，证明了基于含氧物的路线在OXZEO基合成气转化中的普适性。

“我们的研究结果为双功能催化剂上合成气转化的反应机理提供了新的见解，也可能有助于更好地理解CO 2和生物质转化的机理，”侯教授说。