边缘效应助力低铂高效碱性析氢反应

伦敦大学学院何冠杰/Ivan P. Parkin团队AFM：边缘效应助力低铂高效碱性析氢反应

【文章信息】

边缘效应-促进铂/过渡双金属磷化物电催化剂的析氢性能

第一作者：Yeshu Tan

通讯作者：Ivan P. Parkin, Guanjie He

通讯单位：University College London

【研究背景】

在电解水产氢的过程中，铂被认为是一种极具潜力的析氢电催化剂。然而，其在碱性介质中的应用受到H+扩散和H*解吸的限制。此外，形成具有低铂载量的有效结构催化剂仍然是一个挑战。在电场模拟的指导下，纳米片在边缘具有极强的电场分布，其边缘效应可以加快质子的扩散，有利于碱性析氢反应的进行。本文以过渡双金属磷化物纳米片为基底，在其纳米片边缘负载了极少量的铂纳米颗粒，形成了铂/过渡双金属磷化物电催化剂。同时研究了基于异质结构的协同效应和基于局部增强电场的边缘效应，促进了碱性析氢反应。本文为形成独特的异质结构电催化剂提供了研究方向，同时探索了低铂的高效纳米结构析氢电催化剂的更多可能性

【文章简介】

近日，伦敦大学学院Ivan P. Parkin院士、何冠杰博士团队在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“The Edge Effects Boosting Hydrogen Evolution Performance of Platinum/Transition Bimetallic Phosphide Hybrid Electrocatalysts”的观点文章。该文章提出了独特的异质结构，铂纳米颗粒负载在过渡双金属磷化物纳米片的边缘，研究了基于异质结构的协同效应和基于局部增强电场的边缘效应，助力高效碱性析氢反应。

图1. 铂纳米颗粒在纳米片边缘生长的示意图。

【本文要点】

要点一：独特的异质结构-铂纳米颗粒负载在纳米片边缘

通过在纳米片上电场的模拟可知，纳米片边缘具有最强的局部电场，在电化学还原制备铂纳米颗粒的过程中，电场最强的纳米片边缘会比其他区域吸引更多的铂阳离子，有利于铂纳米颗粒的选择生长。因此，纳米片的电场分布决定了铂纳米颗粒的生长区域，及优先在纳米片边缘形成铂纳米颗粒。最后，实现了在过渡双金属磷化物纳米片边缘负载的铂纳米颗粒的独特结构。

要点二：异质结构的协同效应

铂与过渡双金属磷化物的异质结构存在着协同效应，负载于过渡金属磷化物上的铂纳米颗粒是主要析氢反应点。其异质结构优化了铂对于H*解吸的能力，同时促进了碱性溶液中水解离的过程，加速了析氢反应。

图2. 基于局部电场的边缘效应在碱性析氢反应中的示意图

要点三：局部增强电场的边缘效应

电场引起的局部试剂浓度改变对电催化析氢过程起着很重要的作用。增强的局部电场可以在碱性介质中诱导局部“伪酸性”环境，从而提高电催化活性。然而，大多数局部电场都是以尖端形状为基础进行的研究，其他具有高曲率结构研究很少，更不用说在高曲率结构上构建异质结构。在本项工作中，基于纳米片的局部电场的边缘效应首次得到了研究，并应用在了析氢反应中。负载在纳米片边缘的铂纳米颗粒上具有最强的局部电场，这有利于H+的快速扩散，促进了碱性析氢反应。

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要点四：总结

本文合成了一种独特的异质结构电催化剂，及铂纳米颗粒负载在过渡双金属磷化物纳米片的边缘，实现高效且稳定的碱性析氢反应。此独特结构的形成基于纳米片独特的电场分布，拥有最强电场的纳米片边缘成为铂纳米颗粒的优先生长的区域。同时析氢性能在实验和理论方面都得到了研究。此独特异质结构不仅展示了基于协同效应的有效的水解离和质子的快速解吸，而且还展示了基于边缘效应的快速H+扩散，利于碱性析氢反应。此项研究为形成独特的异质结构提供一条创新途径，并探索了用于碱性析氢反应的高效纳米结构电催化剂的更多可能性。

【文章链接】

The Edge Effects Boosting Hydrogen Evolution Performance of Platinum/Transition Bimetallic Phosphide Hybrid Electrocatalysts

​https://doi.org/10.1002/adfm.202209967

【通讯作者简介】

Ivan P. Parkin，伦敦大学学院（UCL）数理学部部长，欧洲科学院院士，英国皇家化学会会士。博士毕业于伦敦帝国理工学院，2000年至今为伦敦大学学院化学系教授。主要从事无机纳米材料的合成，特别是薄膜、超疏水以及能源材料领域的研究。Parkin教授的研究成果促成了Pilkington ActivTM自清洁玻璃的工业生产，该产品的年生产值超过5,000万英镑。Parkin教授在Science, Nat. Energy, Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed.等发表超过900篇学术论文，引用超过45,000次，H因子95。Parkin教授曾获得Beilby奖章，Griffith奖章以及Tilden奖章等荣誉。

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何冠杰， UCL化工系助理教授，博士生导师。2018年于UCL获得博士学位（导师: Ivan P. Parkin院士），攻读博士期间访学于耶鲁大学。曾任职于伦敦玛丽女王大学（2022/01-2022/09）和林肯大学（2019/12-2022/01）。研究领域主要为水系电池、电催化材料与器件、先进表征及模拟。在Joule, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., ACS Energy Lett., Adv. Energy Mater., ACS Nano, Adv. Funct. Mater.和Sci. Bull.等刊物发表学术论文100余篇，SCI他引4800余次，H因子39。曾获Nanoscale新锐科学家，EPSRC新锐学者奖和STFC青年学者奖等荣誉。

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【第一作者介绍】

谈叶舒， UCL 博士研究生，导师为Ivan P. Parkin院士。研究方向主要是高效析氢反应的电催化剂合成及反应机理研究。在Adv. Funct. Mater., ACS nano, Energy Environ. Mater., J. Am. Chem. Soc., ACS Appl. Mater. Interfaces等期刊发表多篇学术论文。