进展 金属相变

关联过渡金属氧化物由于存在d电子的多种自由度耦合，具有一系列丰富且相互竞争的磁电量子有序态和能量相近的低能激发态，因而蕴含着塑造多维信息载体的可能，而对其磁性和电性态来源的研究和调控是基础。4d钙钛矿结构Ru氧化物SrRuO3和CaRuO3都具有正交钙钛矿晶格结构，且Ru原子均为+4价态，但是它们的物理性质却截然不同。SrRuO3是铁磁（C=160 K）金属性，CaRuO3具有更强的正交晶格畸变，是一种奇异的顺磁但非常接近铁磁临界相变点的金属氧化物。目前已经有一些理论和实验尝试来解释SrRuO3和CaRuO3中迥异物性的来源，比如Ca原子的半径比Sr原子的半径小，两者的Ru-O-Ru键角存在差异，带来费米面附近的态密度有微小差别。

图1. 单一SrO插层CaRuO3薄膜的截面原子结构解析。

另外，关于CaRuO3物性的研究依然存在诸多问题，首先拥有化学计量比的CaRuO3薄膜的固有临界厚度依然未知，而这限制了对金属性CaRuO3临界厚度的研究；其次理论计算指出CaRuO3在拉应力作用下会转化为铁磁性，亟需要实验的验证；再次CaRuO3中Ru位的空位和取代掺杂可以带来铁磁序。因此，具有临界铁磁这样微妙性质的CaRuO3薄膜是研究关联氧化物磁电物性调控的重要平台。

图2. 单一SrO插层CaRuO3薄膜中氧八面体的旋转和A位阳离子的偏移分析。

为了解析钙钛矿Ru氧化物中磁性的起源，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室张坚地研究员和美国布鲁克海文国家实验室的Yimei Zhu教授，美国罗格斯大学的Weida Wu教授，美国范德堡大学的Sokrates T. Pantelides教授, 博士生Zeeshan Ali等人合作，利用脉冲激光沉积方法在CaRuO3薄膜中间插入了单一原子层的SrO层并诱导了类似于Griffiths型的铁磁态和金属-绝缘体相变。在结构上，单一SrO层的插入仅改变了SrO层附近的晶格，其他区域的CaRuO3薄膜依然保持原来的正交晶格结构。然而有趣的是，掺杂诱导的铁磁态和金属性增强并不局域于掺杂层而是延伸到一定范围的CaRuO3薄膜中。该研究进一步验证了，CaRuO3虽然没有磁性但很接近铁磁转变点，因此其磁性非常容易被调控。相关工作近期以“Emergent ferromagnetism and insulator-metal transition in δ-doped ultrathin ruthenates”为题发表在 npj quantum materials上。

图3. 本征和SrO插层CaRuO3薄膜的电学输运研究。

编辑：扫地僧